Mitropolitul Teodosie s-a călugărit în Mănăstirea Cozia, (foto) apoi a ajuns egumen la Mănăstirea Curtea de Argeş, pe care o povăţuieşte timp de zece ani. Aici s-a dovedit tuturor un vrednic slujitor al Bisericii lui Hristos, cuvios, blând şi bun cunoscător al Sfintei Scripturi. Pentru nişte daruri ca acestea, în anul 1668, arhimandritul Teodosie este ales mitropolit şi părinte duhovnicesc al Ţării Româneşti, în locul răposatului mitropolit Ştefan. Astfel, cu ajutorul lui Dumnezeu, a păstorit Biserica Ungro-Vlahiei timp de aproape 40 de ani, silindu-se întru toate să mărturisească dreapta credinţă, să tămăduiască neputinţele poporului, să zidească noi lăcaşuri de rugăciune, să tipărească cărţi bisericeşti în limba română şi să mângâie pe săraci şi pe orfani. Pentru toate acestea era iubit, atât de domnii Ţării Româneşti, Şerban Cantacuzino şi Constantin Brâncoveanu, al căror sfetnic şi duhovnic era, cât şi de tot poporul ortodox. Din cărţile tipărite cu binecuvântarea mitropolitului Teodosie, cea mai importantă este Biblia de la Bucureşti, din anul 1688. De asemenea, a mai tipărit un Liturghier slavo-român (1680), Evanghelia (1682) şi Apostolul (1683), ambele în limba românească, spre mângâierea poporului binecredincios. Pe lângă grija Bisericii din Ţara Românească, mitropolitul Teodosie se îngrijea şi de Biserica Ortodoxă din Transilvania, hirotonind în timpul păstoriei sale cinci mitropoliţi ai Ardealului şi acordând numeroase ajutoare bisericilor de peste Carpaţi. Ajungând la vârsta de aproape 90 de ani, evlaviosul mitropolit Teodosie a recomandat ca episcopul Antim al Râmnicului să-i fie urmaş în scaun, socotind că este cel mai vrednic pentru această înaltă treaptă vlădicească. Şi-a dat sufletul în mâinile Domnului, la 27 ianuarie 1708, şi a fost înmormântat lângă altarul Catedralei mitropolitane din Bucureşti.